ENERGETYKA JĄDROWA TADEUSZ HILCZER Reaktory jadrowe naturalne Oklo Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 3 Oklo • Jedyne znane na świecie naturalne reaktory jądrowe znajdują się w południowo-wschodniej części Gabonu w zachodniej Afryce Równikowej. • Pierwszy naturalny reaktor odkryto w 1972 roku a ostatni w 1991 roku. • Większość naturalnych reaktorów jądrowych znajduje się w złożu Oklo, a jeden w złożu Bangombe, 30 km na południe od Oklo. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 4 Oklo Okolica złoża w Oklo Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 5 Gabon • W Gabonie odkryto złoża rud uranowych o kształcie soczewek, – średnica około 10 m, – grubość około 1 m. • Złoże zawierało – znacznie mniej (ok. 0.5%) 235U niż normalnie. – znacznie więcej lżejszych nietrwałych pierwiastków, które są produktami rozszczepienia 235U. • charakterystyczny produkt rozpadu neodym 143 Nd - dwukrotnie więcej (24% zamiast 12%) niż w innych naturalnych złożach. • Fakty te doprowadziły do wniosku, że około 2.109 lat temu, gdy naturalne stężenie uranu 235 U było duże, działał tam naturalny reaktor jądrowy. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 6 Oklo Okolica złoża w Oklo Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 7 Reaktor w Oklo • Aby mogła zajść reakcja w reaktorze naturalnym muszą być spełnione warunki identyczne jak w reaktorze zbudowanym przez człowieka: – odpowiednie stężenie rozszczepialnego uranu, – małe stężenie związków pochłaniających neutrony, – obecność dostatecznej ilości substancji spowalniającej neutrony, – określone rozmiary pozwalające na zajście reakcji łańcuchowej i jej podtrzymania. • Warunki te w Oklo były spełnione. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 8 Ewolucja reaktora w Oklo • Ewolucję reaktora w Oklo można podzielić na cztery okresy: • Okres I < 3.5 miliarda lat – gromadzenie się uranu. – Ekspansja roślin powodowała zmianę składu atmosfery ziemskiej i pojawienie się w niej znacznych ilości tlenu. – Tlen po połączeniu się z innymi związkami po przedostaniu się do wód gruntowych zapoczątkował rozpuszczanie się drobin uranowych, • stężenie uranu na początku okresu było rzędu ppm – Rozpuszczony uran dostał się do źródeł i rzek podziemnych. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 9 Ewolucja reaktora w Oklo • Okres II - 3.5 - 2.8 miliarda lat - koncentracja rudy – Podziemne rzeki niosły znaczne ilości osadów, które gromadząc się w pewnych miejscach powodowały zwiększanie tam koncentracji rudy uranowej. – odparowanie wody spowodowało postanie owalnych piaskowców. – Deszcz padający na piaskowiec powodował wniknięcie wody, która dzięki redukcyjnym własnościom niektórych pierwiastków wchodzących w skład piaskowca powodowała powstanie dwutlenku uranu o bardzo wysokiej koncentracji (do 50%). Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 10 Ewolucja reaktora w Oklo • Okres III - około 2 - 1.8 miliarda lat - działanie reaktora – zawartość 235 U (tj. ok. 3%) zrealizowana naturalnie, • przed 2.109 laty masa tego izotopu była wystarczająca – podłoże geologiczne nie zawierało pierwiastków o dużych przekrojach czynnych na wychwyt neutronów (Cd, B) • brak reakcji konkurencyjnych do rozszczepienia – substancją spowalniającą neutrony była woda oraz pewne ilości naturalnie występującego węgla – materiał rozszczepialny miał odpowiednie rozmiary – woda w miarę podwyższania temperatury odparowywała co powodowało samoczynnie przerywanie pracy reaktora – po ochłodzeniu woda ponownie dostawała się do obszaru złoża i reakcja rozpoczynała się od nowa. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 11 Ewolucja reaktora w Oklo • Okres IV - 1.8 miliarda lat do teraz - rozpad produktów reakcji. – Rozpady jąder nietrwałych aż do uzyskania jąder stabilnych Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 12 Reaktor w Oklo • Możliwe, że w reaktorze w Oklo zachodziły również reakcje z plutonem 239Pu. • Nie występują żadne złoża plutonu czyli pluton został wyprodukowany z 238U • Można traktować reaktor w Oklo jak naturalny reaktor powielający Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 13 Geologia w Oklo Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 14 Rekonstrukcja • Około 2109 lat temu na głębokości co najmniej 1,5 km zaistniały tam warunki spontanicznych reakcji rozszczepienia, które z przerwami i ze zmiennym natężeniem trwały przez kilkaset tysięcy lat. • Oszacowano, że masa uranu, która uległa rozszczepieniu była około 7106 kg, co przy uwzględnieniu roli powstałych izotopów Pu, odpowiada rozszczepieniu około 5103 kg izotopu 235U. • W wyniku reakcji jądrowych powstały wszystkie izotopy, które powstają się we współczesnych reaktorach energetycznych. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 15 Rekonstrukcja Od chwili odkrycia pierwszego naturalnego reaktora znanych jest dotychczas osiemnaście miejsc, w których stwierdzono deficyt 235U w naturalnej mieszaninie wynikający z reakcji jądrowych. Średnia moc reaktora nie przekraczała 100 kilowatów (zapotrzebowanie dziesięciu domów jednorodzinnych w energię). • Nie doszło do wybuchu ani stopienia rudy uranu. • Najprawdopodobniej moderatorem była woda. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 16 Rekonstrukcja • W skałach otaczających złoża uranu zmierzono zawartość ksenonu, który powstaje podczas reakcji łańcuchowej. • Analiza doprowadziła do wniosku, że reaktor w Oklo rozpalał się i działał przez 30 min. po czym gasł i po upływie 2,5 godziny znowu się rozpalał. • Cykl ten powtarzał się przez wiele tysięcy lat. • Prawdopodobnie zachodzi mechanizm jak w gejzerach. • W czasie aktywności reaktora woda zmieniała w parę wodną i wydostawała się na zewnątrz złoża uranu. • Reakcja łańcuchowa zanikała i reaktor „gasł”. • Następny cykl rozpoczynał się gdy znowu zgromadziła się odpowiednia ilość wody. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 17 Rekonstrukcja • Zawartość uranu rozszczepialnego 235U około 2109 lat temu w pierwotnej rudzie wynosiła 3,7%, co jest porównywalne do zawartości tego izotopu we wzbogaconym paliwie reaktorów lekkowodnych. • Obecnie obserwowany stosunek 235U/238U w niektórych naturalnych reaktorach wynosi tylko 0,38%, podczas gdy stosunek ten w normalnej rudzie uranu jest równy 0,72%. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 18 Rekonstrukcja • Naturalne reaktory jądrowe występują w piaskowcach na różnej głębokości. • Najgłębszy znajduje się na głębokości 350 m pod powierzchnią terenu, a najpłytszy na głębokości 12 m. • W naturalnych reaktorach znajduje się ruda uranu o zawartości uranu dochodzącej aż do 87% wagowych. • Ruda uranu stanowiła rdzeń reaktora, który miał grubość od 20 do 50 cm, choć były reaktory o grubości 1 m. • Rdzeń był otoczony otuliną minerałów ilastych, illitem lub chlorytem, tworząc strefę reaktora, która osiągała długość do 30 m i szerokość kilkanaście metrów. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 19 Naturalnie zużyte paliwo jądrowe • Istniejąca w miejscach reaktorów naturalnych ruda uranu jest naturalnym zużytym paliwem jądrowym. • Naturalnie zużyte paliwo jądrowe i zużyte paliwo z reaktorów jądrowych energetycznych, mają inny skład chemiczny. • Szczególnie duża jest zawartość ołowiu radiogenicznego w uraninicie, wynikającą z jego bardzo starego wieku. • Zawartość radiogenicznego ołowiu w zużytym paliwie jądrowym z reaktorów energetycznych po dziesięciu tysiącach lat wyniesie tylko 1,410-4 % wagowego Pb. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 20 Rekonstrukcja • Reakcje rozszczepienia przebiegały w różnych warunkach. • Temperatura w czasie naturalnych reakcji jądrowych wynosiła nie więcej niż 780K. • Woda miała bezpośredni dostęp do rdzenia reaktora. • W czasie reakcji rozszczepienia część rudy uranu mogła ulegać rozpuszczaniu. • Rozpuszczanie rudy uranu i jej chemiczne przetwarzanie powtarzały się kilkakrotnie po zakończeniu reakcji jądrowych. • Uran, produkty jego rozpadu i produkty reakcji jądrowych wędrowały z wodami podziemnymi poza strefę reaktora. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 21 Rekonstrukcja • Pozwala to na prześledzenie mechanizmów migracji radionuklidów po zakończeniu reakcji jądrowych. • Niektóre (Cs, Rb, Ba i Sr) całkowicie opuściły strefy reakcji i migrowały na nieznaną dzisiaj odległość, nie mniejszą niż kilkadziesiąt metrów. • Inne pierwiastki zostały przynajmniej częściowo wychwycone przez minerały ilaste i inne minerały otaczające rudę uranu. • Szczególne interesujące było odkrycie minerałów zawierających izotop 99Ru, powstały z izotopu 99Tc, gdyż technet jest pierwiastkiem, którego istnienia w przyrodzie do niedawna nie podejrzewano. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 22 Technet • Szczególne interesujące było odkrycie minerałów zawierających izotop 99Ru, powstały z izotopu 99Tc. • Istnienia w przyrodzie technetu do niedawna w ogóle nie podejrzewano. – w śladowych ilościach (3,7 pg) został wykryty w rudzie uranu ze złoża Cigar Lake. • Na podstawie ilości 99Ru oszacowano, że reaktory w złożu Oklo wytworzyły co najmniej 730 kg 99Tc. • Badania geochemiczne wykazały, że od 60 do 85% 99Tc zostało na miejscu jego powstania lub w jego najbliższym sąsiedztwie. • Pozostała część wędrowała z wodami podziemnymi na odległość nie większą niż 10 m. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 23 Ruten • Ruten razem z radem, tellurem i radiogenicznym ołowiem wytrącił się w postaci arsenków i siarkoarsenków. • Ziarenka arsenku rutenu znaleziono w piaskowcach w odległości 20 cm od strefy jednego z reaktorów. • Rozmiary ziarenek (1,5 mm) odpowiadają metalicznym agregatom E-Ru obserwowanym na granicach międzyziarnowych w wypalonym paliwie z reaktorów energetycznych. • Analiza izotopów rutenu, w tym 100Ru (powstałego częściowo przez wychwyt neutronów z 99Tc) wykazała, że w arsenkach rutenu zachodziło chemiczne frakcjonowanie Ru i Tc jeszcze w trakcie trwania reakcji jądrowych. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 24 Technet • W ciągu kilku milionów lat, jakie upłynęły od powstania atomów technetu do ich przemiany w ruten, minerały ilaste i piaskowiec otaczające reaktory przerwały ich migrację. • Było to w dużej mierze dzięki warunkom redukcyjnym, jakie panowały w reaktorach i ich otoczeniu. • Obserwacje w złożu uranu Koongara w Australii pokazały, że w warunkach utleniających technet jest kilkanaście razy bardziej ruchliwy niż uran. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 25 Pluton • Stwierdzono ślady migracji 239Pu w otoczeniu reaktorów w Oklo. • Okres połowicznego zaniku 239Pu wynosi 24100 lat. • Zawartość 239Pu w rudzie z Oklo jest rzędu kilku pikogramów. • W naturalnych reaktorach stwierdzono obecność uranu wzbogaconego w 235U w odległości 5,5 m od strefy jednego z reaktorów. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 26 Pluton • Naturalne reaktory charakteryzują się znacznym zubożeniem w 235U. • Stwierdzenia istnienia uranu wzbogaconego w 235U wskazuje na rozpad 239Pu do 235U. • Uran wzbogacony w 235U występował w uraninicie zaadsorbowanym przez minerał ilasty - chloryt. • Wskazuje to na migrację plutonu co najmniej na odległość 5,5 m poza reaktor, oraz na efektywność minerałów ilastych w przechwytywaniu migrującego plutonu. Tadeusz Hilczer, wykład monograficzny 27